La bibliothèque est constituée, d’une part, de la Bibliothèque byzantine (fonds Thomas Whittemore), et d’autre part, de la Réserve byzantine (fonds documentaire constitué par l’équipe de chercheurs du centre d’études byzantines). Sa collection, s’élevant à près de 50000 ouvrages et périodiques du XVe au XXIe siècle, en fait l’une des deux ou trois plus importantes bibliothèques au monde spécialisées dans le domaine des études byzantines.
Fondée à Paris en 1929 par l’érudit américain Thomas Whittemore, la Bibliothèque byzantine est plus particulièrement consacrée aux domaines de l’archéologie et l’art paléochrétiens et byzantins, de l’histoire et la littérature byzantines, de l’histoire de l’Église orthodoxe, de la liturgie, de l’art et de l’histoire des pays de rayonnement de la civilisation byzantine (pays slaves, Géorgie, Arménie, Égypte copte, Proche-Orient, etc.). Elle est également dépositaire d’une partie des archives textuelles et photographiques de T. Whittemore, ainsi que de quelques objets d’art (tissus coptes, icônes, croix) acquis par ce dernier. La Réserve byzantine, pour sa part, développe des fonds spécialisés plus particulièrement destinés aux recherches des membres de l’équipe « Monde byzantin » de l’UMR 8167, et traitant notamment d’épigraphie, de numismatique, de diplomatique et de sigillographie byzantines, ainsi que du Mont Athos.